90Sr是一种中长寿命的放射性核素（t1/2=28.6 y），作为自持链式反应中的产物，在乏燃料中所占的份额很大。由于90Sr的β衰变会释放出大量的热，在乏燃料在储存中，衰变热的主要贡献之一就是来自90Sr。同时一旦90Sr泄露到生物圈而被生物摄入时，90Sr会永久性的替换掉骨头中的Ca，引发骨癌、白血病等高死亡率疾病，90Sr作为一类致癌物被列入世界卫生组织国际癌症研究机构公布的致癌物清单中。90Sr的存在不仅给乏燃料的后处理与处置带来比较严重的干扰，还会带来严重的环境隐患，90Sr的去除是一项极具挑战和意义的工作。时至今日，用于90Sr去除的材料中，硅酸盐材料因其对Sr的优异性能已商业化应用，但其对Sr的选择性极差；最新发展的硫化物材料对Sr的选择性大大提升，但去除性能一般；而且上述材料在酸性下（pH<3）对Sr的去除性能都不佳。
基于此，本团队将膦酸锆用于90Sr的环境去除中，创新性的将软元素N引入到去除过程中，大大提高了90Sr的选择性去除性能，并首次通过单晶解析和DFT理论计算详细阐明了其对Sr的去除机理，为后续材料设计合成提供了有力参考，相关工作在国际顶级期刊Chem上发表。本工作报道了一例新型层状膦酸锆材料（SZ-4，图1）,SZ-4的结构层由Zr原子和亚甲基二磷酸构筑，在层间充满可用于离子交换的二甲氨阳离子（[NH2(CH3)2]+）。
图1. SZ-4的晶体结构示意图
吸附实验表明SZ-4对Sr的去除容量达到117.9±3.8 mg/g，且表现出极好的选择性，超快的动力学，在pH为4时，SZ-4亦能在20min内去除水中92%的Sr。值得一提的是，SZ-4在酸性情况下对Sr的去除能力普遍优于其它材料（图2c），在pH为2时，能到达121 mg/g，几乎是知名材料KMS-1(23 mg/g)的5倍。在去除深度上，SZ-4在pH为1-12的范围内，几乎优于所有其它知名材料（图2d），其最高Kd值可达4.06×106 mL/g，这高出了KMS-1（1.58×105 mL/g）一个数量级。为了验证SZ-4对90Sr的实际去除效果，我们将SZ-4用于真实海水的90Sr去污实验，结果如图2g、h所示，如图示，SZ-4能在一个小时内去除海水中80%的放射性90Sr。最终能去除海水中90%的90Sr。
图2. SZ-4对Sr的去除实验结果图
进一步的，通过对所得吸附后晶体的单晶解析，并结合DFT理论计算，阐明了SZ-4对Sr高效去除的机理（图3）。吸附过程分为两步进行：第一步，因为Sr作为软离子，倾向于与N离子配位，所以Sr结合2-3个配位水进入结构中与二甲氨配位，形成中间态的吸附结构；第二步，Sr的配位水数目增加，二甲氨粒子被交换出层间，此时形成稳定的终态。在此过程中所有的反应均是符合热力学过程的。通过二甲氨的中间交换策略，SZ-4实现了对Sr的吸附去除+固化，具有较大的Sr去除应用前景。
图3. SZ-4对Sr的去除机理图
以上Chem工作，博士生张葭榕，实验员陈兰花，副研究员代星为共同一作，王殳凹教授和第五娟教授为共同通讯作者。