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王亚星、尹雪苗发表Angew. Chem. Int. Ed.封面文章:铀基闪烁体

日期:2018-04-11 人气:734 

铀广泛应用于核能发电,除了核性质外,它物理化学性质也极具吸引力,发展铀功能材料对于优化利用核资源具有重要意义。依赖多样化的物理化学性质,含铀化合物在分子磁体、电催化分解产氢、小分子活化、超导体等领域均有广泛研究。新一期《德国应用化学》封面中,苏州大学核能环境化学王殳凹团队首次提出含铀材料作为闪烁体的概念。

1 铀基闪烁体封面图,铀在射线照射下发出明亮的绿色荧光

闪烁体是一类具有闪烁效应的材料,广泛应用于医学成像、高能物理、国防安全、环境监测等领域。闪烁体通过吸收高能射线或高能粒子,发出能量较低的荧光从而实现对高能射线的“可视化”。目前闪烁体的研究已经囊括了元素周期表中大部分发光元素,广泛使用的闪烁晶体有NaI:Tl, CsI:Tl, Bi4Ge3O12(BGO), PbWO4(PWO), LuAlO3:Ce(LuAP:Ce)等。铀作为地球上稳定存在的最后一个元素,具有得天独厚的射线阻滞能力;此外,铀元素的主要化学物种——铀酰在紫外光照射下能发射出本征的绿色荧光,使其在闪烁体领域极具优势。

2 铀有机无机杂化材料SCU-9结构(a,b)及荧光谱和X射线激发荧光现象(c)

本工作中,作者合成了含铀有机无机杂化材料SCU-9,均苯三酸连接铀酰金属中心形成两条不同取向的链状结构,同时,两条链上都存在一个未配位均苯三酸作为端基,进而形成氢键连接的三维超结构。由于强烈的氢键存在,使得该化合物在紫外照射下具有极高发光效率,其量子产率(58%)是目前所有含铀有机无机杂化材料之最。由于较高的量子产率,使得首次发现铀酰化合物在高能辐射场中发光的现象。

3 SCU-9与商用闪烁体CsI:Tl性质比较。(a) 光产率和X射线能量密度线性关系(b)材料对X射线吸收阻滞能力比较;(cX射线激发荧光辐射稳定性比较;(dX射线激发荧光湿度稳定性比较

同时,初步研究了该化合物作为闪烁体应用的基本性质。由于铀的本征物理特性,其在射线阻滞能力上明显优于商用闪烁体CsI:Tl(图三b),这对于实现较低剂量医学成像具有潜在优势。同时,有机无机杂化晶格的引入使得SCU-9化合物在辐照稳定性、水稳定性上比离子化合物更具优势(图3cd),为进一步设计高性能铀基闪烁体提供了指导。

博士生王亚星与尹雪苗为本论文第一作者,王殳凹教授为通讯作者。本工作合作单位有四川大学、中科院上海硅酸盐所、美国佛罗里达州立大学。本工作得到了国家自然科学基金委重大项目、国家自然科学基金与德国科学基金会合作研究项目、中组部青年千人计划和国防科工局“挑战计划”的支持。


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